蠟燭光因為橘光、紅光的含量較多，而藍光的含量極低，因此為人體友善的安全夜用光源，且能營造出令人放鬆、羅曼蒂克的氛圍；然而，其能量效率低、燃燒時會產生黑煙且有燒燙傷之風險，尋找其他兼具節能與安全的替代光源，極其重要，因此，本研究利用有機發光二極體(organic light emitting diode, OLED)照明技術，製備出一節能且生理友善，光色像燭光的光源，此類燭光OLED的色溫為1,875 K，與蠟燭的色溫1,900 K相當接近，能量效率31.8 lm/W，至少為蠟燭的300倍；而為真正落實照明的應用，OLED元件必須能夠在高亮度下長時間使用，為此，本研究採用串聯式結構，使元件能以較低的操作電流，達到較高的亮度而讓元件壽命提升；以電流密度20 mA/cm2時為例，典型與串聯式OLED元件的電流效率分別為20.5與42.5 cd/A、亮度分別為4,085與8,755 cd/m2，因此證明元件的電流效率與亮度會隨著串聯個數的增加而倍數增加，而以起始亮度10,000 cd/m2做壽命測試，衰減至起始亮度的80%所需的時間分別為50.3及110.5小時，若以外插之方式，且換算至起始亮度為1,000 cd/m2時，半衰期分別為12,000及31,000小時；而為更進一步提升元件壽命，本研究亦調變發光層主體與共主體比例、中間連接層n-dopant摻雜濃度及發光層厚度，得出一色溫1,750 K、能量效率30.9 lm/W、壽命34,000小時之兼具高效率與長壽命的類燭光OLED。

摘要 I
英文摘要 II
致謝 IV
目錄 VIII
表目錄 XI
圖目錄 XII
壹、緒論 1
貳、文獻回顧 4
2-1、有機發光二極體的歷史發展 4
2-2、有機發光二極體之發光原理 18
2-3、能量轉移機制 25
2-4、光色定義 28
2-5、元件效率 29
2-6、有機發光二極體壽命的測定 31
2-7、有機發光二極體之材料發展 31
2-7-1、陽極材料 32
2-7-2、電洞注入材料 32
2-7-3、電洞傳輸材料 33
2-7-4、電子傳輸材料 34
2-7-5、電子注入材料 35
2-7-6、陰極材料 35
2-8、串聯式有機發光二極體之發展 36
2-9、串聯式有機發光二極體中間層電荷產生機制探討 49
參、實驗方法 52
3-1、本研究所使用之材料 52
3-2、元件設計及製備 52
3-2-1、元件電路設計 52
3-2-2、ITO基材清潔與表面前處理 53
3-2-3、真空熱蒸鍍機裝置 54
3-2-4、發光層之製備 56
3-2-5、成膜鍍率測定 56
3-2-6、串聯式OLED元件之製備 56
3-3、元件封裝 57
3-4、元件光電特性、壽命量測 57
肆、結果與討論 60
4-1、元件結構 60
4-1-1、典型元件結構 61
4-1-2、串聯式元件結構 62
4-1-3、典型與串聯式OLED之比較 63
4-2、主體與共主體比例對串聯式元件的影響 68
4-3、n-dopant摻雜濃度對串聯式元件的影響 71
4-4、發光層厚度對串聯式元件的影響 74
伍、結論 77
陸、參考文獻 78
附錄、個人著作目錄 88

[1] C. Potera, Environ. Health Perspect., 108, A165-A165 (2000)
[2] A. Panzer, Med. Hypotheses, 50, 385-387 (1998)
[3] M. Sato, T. Sakaguchi and T. Morita, Biol. Rhythm Res., 36, 287-292 (2005)
[4] T. Kozaki, S. Koga, N. Toda, H. Noguchi and A. Yasukouchi, Neurosci. Lett., 439, 256-259 (2008)
[5] G. C. Brainard, B. A. Richardson, T. S. King and R. J. Reiter, Brain Research, 294, 333-339 (1984)
[6] S. M. Pauley, Med. Hypotheses, 63, 588-596 (2004)
[7] S. W. Lockley, G. C. Brainard and C. A. Czeisler, J. Clin. Endocrinol. Metab., 88, 4502-4505 (2003)
[8] A. B. Hargadon and Y. Douglas, Admin. Sci. Quart. 46, 476-501 (2001)
[9] R. F. Service, Science, 310, 1762-1763 (2005)
[10] F. So, J. Kido and P. Burrows, Mrs Bulletin, 33, 663-669 (2008)
[11] J. H. Jou, C. P. Wang, M. H. Wu, H. W. Lin, H. C. Pan and B. H. Liu, J. Mater. Chem., 20, 6626-6629 (2010)
[12] J. Kido, M. Kimura and K. Nagai, Science, 267, 1332-1334 (1995)
[13] C. H. Huang and T. M. Chen, J. Phys. Chem. C, 115, 2349-2355 (2011)
[14] C. H. Huang and T. M. Chen, Inorg. Chem., 50, 5725-5730 (2011)
[15] T. W. Kuo, C. H. Huang and T. M. Chen, Opt. Express, 18, A231-A236 (2010)
[16] W. R. Liu, C. H. Huang, C. P. Wu, Y. C. Chiu, Y. T. Yeh and T. M. Chen, J. Mater. Chem., 21, 6869-6874 (2011)
[17] W. R. Liu, C. W. Yeh, C. H. Huang, C. C. Lin, Y. C. Chiu, Y. T. Yeh and R. S. Liu, J. Mater. Chem., 21, 3740-3744 (2011)
[18] R. M. Farrell, E. C. Young, F. Wu, S. P. DenBaars and J. S. Speck, Semicond. Sci. Technol., 27, 024001 (2012)
[19] D. A. Browne, E. C. Young, J. R. Lang, C. A. Hurni and J. S. Speck, J. Vac. Sci. Technol. A, 30, 041513 (2012)
[20] H. P. Zhao, G. Y. Liu, J. Zhang, J. D. Poplawsky, V. Dierolf and N. Tansu, Opt. Express, 19, A991-A1007 (2011)
[21] H. P. Zhao, G. Y. Liu, X. H. Li, G. S. Huang, J. D. Poplawsky, S. T. Penn, V. Dierolf and N. Tansu, Appl. Phys. Lett., 95, 061104 (2009)
[22] J. Zhang and N. Tansu, J. Appi. Phys., 110, 113110 (2011)
[23] H. P. Zhao, G. Y. Liu and N. Tansu, Appl. Phys. Lett., 97, 131114 (2010)
[24] T. Akasaka, H. Gotoh, Y. Kobayashi and H. Yamamoto, Adv. Mater., 24, 4296-4300 (2012)
[25] S. Reineke, F. Lindner, G. Schwartz, N. Seidler, K. Walzer, B. Lussem and K. Leo, Nature, 459, 234-238 (2009)
[26] S. J. Su, E. Gonmori, H. Sasabe and J. Kido, Adv. Mater., 20, 4189-4194 (2008)
[27] Y. H. Chen, J. S. Chen, D. G. Ma, D. H. Yan and L. X. Wang, Appl. Phys. Lett., 99, 1033021 (2011)
[28] T. C. Rosenow, M. Furno, S. Reineke, S. Olthof, B. Lussem and K. Leo, J. Appl. Phys., 108, 113113 (2010)
[29] M. T. Lee, M. T. Chu, J. S. Lin and M. R. Tseng, J. Phys. D: Appl. Phys., 43, 442003 (2010)
[30] T. H. Han, Y. Lee, M. R. Choi, S. H. Woo, S. H. Bae, B. H. Hong, J. H. Ahn and T. W. Lee, Nat. Photonics, 6, 105-110 (2012)
[31] Y. S. Tyan, J. Photon. Energy, 1, 011009 (2011)
[32] J. Birnstock, G. He, S. Murano, A. Werner and O. Zeika, SID 08 DIGEST, 38, 822-825 (2008)
[33] J. H. Jou, M. H. Wu, S. M. Shen, H. C. Wang, S. Z. Chen, S. H. Chen, C. R. Lin and Y. L. Hsieh, Appl. Phys. Lett., 95, 013307 (2009)
[34] J. H. Jou, S. H. Chen, S. M. Shen, Y. C. Jou, C. H. Lin, S. H. Peng, S. P. Hsia, C. W. Wang, C. C. Chen and C. C. Wang, J. Mater. Chem., 21, 17850-17854 (2011)
[35] J. H. Jou, M. C. Tang, P. C. Chen, Y. S. Wang, S. M. Shen, B. R. Chen, C. H. Lin, W. B. Wang, S. H. Chen, C. T. Chen, F. Y. Tsai, C. W. Wang, C. C. Chen and C. C. Wang, Org. Electron., 13, 1349-1355 (2012)
[36] J. H. Jou, C. Y. Hsieh, J. R. Tseng, S. H. Peng, Y. C. Jou, J. H. Hong, S. M. Shen, M. C. Tang, P. C. Chen and C. H. Lin, Adv. Funct. Mater., 23, 2750-2757 (2013)
[37] L. S. Liao, K. P. Klubek and C. W. Tang, Appl. Phys. Lett., 84, 167-169 (2004)
[38] A. Bernanose, M. Conet and P. Vouauzx, J. Chim. Phys. PCB., 50, 64-68 (1953)
[39] M. Pope, P. Magnante and H. P. Kallmann, J. Chem. Phys., 38, 2042-2043 (1963)
[40] W. Helfrich and W. G. Schneide, Phys. Rev. Lett., 14, 229-231 (1965)
[41] W. Helfrich and W. G. Schneide, J. Chem. Phys., 44, 2902-2909 (1966)
[42] P. S. Vincett, W. A. Barlow, R. A. Hann and G. G. Roberts, Thin Solid Films, 94, 171-183 (1982)
[43] R. H. Partridge, Polymer, 24, 733-738 (1983)
[44] C. W. Tang and S. A. Vanslyke, Appl. Phys. Lett., 51, 913-915 (1987)
[45] S. A. Vanslyke, C. W. Tang and L. C. Robert, US Patent., No. 4720432 (1988)
[46] C. W. Tang, S. A. Vanslyke and C. H. Chen, J. Appl. Phys., 65, 3610-3616 (1989)
[47] J. H. Burroughes, D. D. C. Bradley, A. R. Brown, R. N. Marks, K. Mackay, R. H. Friend, P. L. Burns, and A. B. Holmes, Nature, 347, 539-541 (1990)
[48] R. H. Friend, J. H. Burroughes, and D. D. Bradley, US. Patent, No. 5247190 (1993)
[49] C. Adachi, S. Tokito, T. Tsutsui and S. Saito, Jpn. J. Appl. Phys., 27, L713-L715 (1988)
[50] M. Era, C. Adachi, T. Tsutsui, and S. Saito, Chem. Phys. Lett., 178, 488-490 (1991)
[51] J. Kido, K. Honggawa, K. Okuyama and K. Nagai, Appl. Phys. Lett., 64, 815-817 (1994)
[52] J. Kido, M. Kimura and K. Nagai, Science, 267, 1332-1334 (1995)
[53] L. S. Hung, C. W. Tang and M. G. Mason, Appl. Phys. Lett., 70, 152-154 (1997)
[54] G. E. Jabbour, B. Kippelen, N. R. Armstrong and N. Peyghambarian, Appl. Phys. Lett., 73, 1185-1187 (1998)
[55] J. Kido and T. Mazukami, US. Patent, No. 6013384 (2000)
[56] M. A. Baldo, D. F. O'Brien, Y. You, A. Shoustikov, S. Sibley, M. E. Thompson and S. R. Forrest, Nature, 395, 151-154 (1998)
[57] C. Adachi, M. A. Baldo, M. E. Thompson and S. R. Forrest, J. Appl. Phys., 90, 5048-5051 (2001)
[58] J. Blochwitz, M. Pfeiffer, T. Fritz and K. Leo, Appl. Phys. Lett., 73, 729-731 (1998)
[59] J. Kido and T. Matsumoto, Appl. Phys. Lett., 73, 2866-2868 (1998)
[60] J. S. Huang, M. Pfeiffer, A. Warner, J. Blochwitz, K. Leo and S. Y. Liu, Appl. Phys. Lett., 80, 139-141 (2002)
[61] Y. Shao and Y. Yang, Appl. Phys. Lett., 85, 073510 (2005)
[62] J. H. Jou, Y. S. Chiu, C. P. Wang, R. Y. Wang and C. Hu, Appl. Phys. Lett., 88, 193501 (2006)
[63] Y. Sun and S. R. Forrest, Nat. Photonics, 2, 483-487 (2008)
[64] Z. B. Wang, M. G. Helander, J. Qiu, D. P. Puzzo, M. T. Greiner, Z. M. Hudson, S. Wang, Z. W. Liu and Z. H. Lu, Nat. Photonics, 5, 753-757 (2011)
[65] T. H. Han, Y. Lee, M. R. Choi, S. H. Woo, S. H. Bae, B. H. Hong, J. H. Ahn and T. W. Lee, Nat. Photonics, 6, 105-110 (2012)
[66] H. Uoyama, K. Goushi, K. Shizu, H. Nomura and C. Adachi, Nature, 492, 234-238 (2012)
[67] A. Dodabalapur, Solid State Commun., 102, 259-267 (1997)
[68] W. D. Gill, J. Appl. Phys., 43, 5033-5040 (1972)
[69] U. Wolf, V. I. Arkhipov and H. Bassler, Phys. Rev. B, 59, 7507-7513 (1999)
[70] S. Barth, U. Wolf, H. Bassler, P. Muller, H. Riel, H. Vestweber, P. E. Seidler and W. Riess, Phys. Rev. B, 60, 8791-8797 (1999)
[71] M. A. Lampert and P. Mark, New York, Academic Press (1970)
[72] P. N. Murgatro, J. Phys. D: Appl. Phys., 3, 151-156 (1970)
[73] M. A. Baldo, D. F. O'Brien, Y. You, A. Shoustikov, S. Sibley, M. E. Thompson and S. R. Forrest, Nature, 395, 151-154 (1998)
[74] L. G. Thompson and S. E. Webber, J. Phys. Chem., 76, 221 (1972)
[75] T. Förster, Ann. Physik, 437, 55-75 (1948)
[76] L. Dexter, J. Chem. Phys., 21, 836-850 (1953)
[77] M. Klessonger and J. Michl, “Excited Stated and Photochemistry of Organic Molecules”, VCH Publishers, New York (1995)
[78] C. I. d. L. e. (CIE), Publication Report No. 15.2, Colorimetry (1986)
[79] S. A. VanSlyke, C. H. Chen and C. W. Tang, Appl. Phys. Lett., 69, 2106-2162 (1996)
[80] C. Féry, B. Racine, D. Vaufrey, H. Doyeux and S. Cinà, Appl. Phys. Lett., 87, 213502 (2005)
[81] P. Wellmann, M. Hofmann, O. Zeika, A. Werner, J. Birnstock, R. Meerheim, G. He, K. Walzer, M. Pfeiffer and K. Leo, J. Soc. Inf. Display, 13, 393-397 (2005)
[82] J. Yang and J. Shen, J. Appl. Phys., 84, 2105-2111 (1998)
[83] Z. Liu, J. Pinto, J. Soares and E. Pereira, Synthetic Met., 122, 177-179 (2001)
[84] M. G. Mason, L. S. Hung, C. W. Tang, S. T. Lee, K. W. Wong and M. Wang, J. Appl. Phys., 86, 1688-1692 (1999)
[85] K. Sugiyama, H. Ishii, Y. Ouchi and K. Seki, J. Appl. Phys., 87, 295-298 (2000)
[86] S. A. VanSlyke, C. H. Chen and C. W. Tang, Appl. Phys. Lett., 69, 2160-2162 (1996)
[87] A. Elschner, F. Bruder, H. W. Heuer, F. Jonas, A. Karbach, S. Kirchmeyer and S. Thurm, Synthetic Met., 111, 139-143 (2000)
[88] G. Sakamoto, C. Adachi, T. Koyama, Y. Taniguchi, C. D. Merritt, H. Murata and Z. H. Kafafi, Appl. Phys. Lett., 75, 766-768 (1999)
[89] C. Giebeler, H. Antoniadis, D. D. C. Bradley and Y. Shirota, J. Appl. Phys., 85, 608-615 (1999)
[90] J. Lee, N. Chopra, S. H. Eom, Y. Zheng, J. G. Xue, F. So and J. M. Shi, Appl. Phys. Lett., 93, 123306 (2008)
[91] J. Shi, C. W. Tang and C. H. Chen, US. Patent, No. 5646948 (1997)
[92] T. Wakimoto, Y. Fukuda, K. Nagayama, A. Yokoi, H. Nakada and M. Tsuchida, IEEE T. Electron Dev., 44, 1245-1248 (1997)
[93] C. Ganzorig, K. Suga and M. Fujihira, Mat. Sci. Eng. B-Solid, 85, 140-143 (2001)
[94] T. Brown, R. Friend, I. Millard, D. Lacey, T. Butler, J. Burroughes and F. Cacialli, J. Appl. Phys., 93, 6159-6172 (2003)
[95] L. S. Hung, Thin Solid Films, 363, 47-50 (2000)
[96] T. Matsumoto, T. Nakada, J. Endo, K. Mori, N .Kawamura A. Yokoi and J. Kido, SID 03 DIGEST, 34, 979-981 (2003)
[97] L. S. Liao, K. P. Klubek, D. L. Comfort, C. W. Tang, US Patent 6717358 (2004)
[98] C. C. Chang, S. W. Hwang, C. H. Chen and J. F. Chen, Jpn. J. Appl. Phys., 43, 6418 (2004)
[99] C. C. Chang, J. F. Chen, S. W. Hwang and C. H. Chen, Appl. Phys. Lett., 87, 253501 (2005)
[100] C. W. Chen, Y. J. Lu, E. H. E. Wu and Yang Yang, Appl. Phys. Lett., 87, 241121 (2005)
[101] J. X. Sun, X. L. Zhu, H. J. Peng, M. Wong and H. S. Kwok, Appl. Phys. Lett., 87, 093504 (2005)
[102] V. Bulovic, V. B. Khalfin, G. Gu, P. E. Burrows, D. Z. Garbuzov and S. R. Forrest, Phys. Rev. B, 58, 3730-3740 (1998)
[103] H. Kanno, R. J. Holmes, Y. Sun, S. K. Cohen and S. R. Forrest, Adv. Mater., 18, 339-342 (2006)
[104] H. Kanno, N. C. Giebink, Y. Sun and S. R. Forrest, Appl. Phys. Lett., 89, 023503 (2006)
[105] H. Zhang, Y. Dai and D. Ma, Appl. Phys. Lett., 91, 123504 (2007)
[106] M. H. Ho, T. M. Chen, P. C. Yeh, S. W. Hwang and C. H. Chen, Appl. Phys. Lett., 91, 233507 (2007)
[107] L. S. Liao, W. K. Slusarek, T. K. Hatwar, M. L. Ricks and D. L. Comfort, Adv. Mater., 20, 324-329 (2008)
[108] D. S. Leem, J. H. Lee, J. J. Kim and J. W. Kang, Appl. Phys. Lett., 93, 103304 (2008)
[109] L. Li, M. Guan, G. Cao, Y. Li and Y. Zeng, Solid State Commun., 150, 1683-1685 (2010)
[110] T. Chiba, Y. J. Pu, R. Miyazaki, K. Nakayama, H. Sasabe and J. Kido, Org. Electron., 12, 710-715 (2011)
[111] H. Sasabe, K. Minamoto, Y. J. Pu, M. Hirasawa and J. Kido, Org. Electron., 13, 2615-2619 (2012)
[112] X. Wu, W. Bi, Y. Hua, J. Sun, Z. Xiao, L. Wang and S. Yin, Appl. Phys. Lett., 102, 243302 (2013)
[113] S. Lee, H. Shin, and J. J. Kim, Adv. Mater., DOI: 10.1002/adma.201400330 (2014)
[114] T. Tsutsui and M. Terai, Appl. Phys. Lett., 84, 440-442 (2004)
[115] J. Birnstock, G. He, S. Murano, A. Werner and O. Zeika, SID 08 DIGEST, 38, 822-825 (2008)
[116] V. Adamovich, P. A. Levermore, X. Xu, A. B.Dyatkin, Z. Elshenawy, M. S. Weaver, and J. J. Brown, SPIE Newsroom., DOI: 10.1117/2.1201110.003846 (2011)
[117] 陳正樺, 碩士論文, 國立清華大學材料學工程學系, 64 (2013)